Machine-Learned Orbital-Free Density Functional Theoryのための代替関数

arXiv:2604.20458v1 Announcement Type: new Abstract: 私らは、軌道なし密度関数理論（OF-DFT）のための代替関数、すなわち機械学習されたエネルギー関数を導入する。これらの関数は、物理的な参照との普遍的な忠実性によって定義されるのではなく、単に密度の最適化手法を用いて固定された手順を実行することで、本質的な基底状態の密度を生成することを要求するのみである。幸いとして、代替関数の訓練には、基底状態の密度しか必要なく、基底状態からのエネルギーや勾配は不要である。我々は、基底状態に密度が指数関数的に収束することを保証する勾配降下法改善損失を提案し、それは推論中に実際に訪問された最適化軌道を中心に学習を集中させる適応的なサンプリングスキームと組み合わせている。QM9 と QMugs のベンチマークにおいて、代替関数は、完全に教師あり機械学習された OF-DFT に関する最先端の密度誤差と競合するか、さらに改善されたものであり、かつ先願の作業に必要な $O(N^3)$ 正交化ステップを削除することで、より大きなシステムに対して改善されたランタイムスケーリングを生み出す。

arXiv:2604.20458v1 Announce Type: new Abstract: We introduce surrogate functionals: machine-learned energy functionals for orbital-free density functional theory (OF-DFT) which are defined not by universal fidelity to a physical reference, but merely by the requirement that density optimization with a fixed procedure yields the true ground-state density. Helpfully, training surrogate functionals requires only ground-state densities, no energies or gradients away from the ground state. We here propose a gradient-descent-improvement loss that guarantees exponential convergence of the density to the ground state, and combine it with an adaptive sampling scheme that concentrates learning around the optimization trajectories actually visited during inference. On the QM9 and QMugs benchmarks, surrogate functionals achieve density errors competitive with or improving upon the state of the art for fully supervised machine-learned OF-DFT, while eliminating the need for the $O(N^3)$ orthononormalization step required by prior work, yielding improved runtime scaling for larger systems.