競合する物理的制約条件下における磁気絶縁体に関する生成型発見

arXiv:2604.21073v1 発表タイプ: クロス 要旨：複数の競合する制約を同時に満たす必要がある素材の発見は、計算材料設計における中心的な課題であり、特に従来のデータ駆動アプローチが最も効果的でないデータ不足の環境では特に顕著です。磁気絶縁体は厳格な例を示すものであり、磁気並ぶのを好む電子的条件は通常、金属性を促進する一方、絶縁動作は磁気を安定化させる相互作用を抑制します。その結果、実験的に有望な磁気絶縁体は稀少であり、従来のスクリーニングでは特定が困難です。本稿では、言語モデルに基づく結晶生成と進化選択、代理スクリーニング、および第一準則検証を統合した制約指向型生成発見フレームワーク「MagMatLLM」を導入しました。MagMatLLM は、安定性、磁気、および絶縁動作の同時実現を目標としています。安定性を最優先とするアプローチとは異なり、MagMatLLM では生成および選択の過程で機能制約を強制し、競合する物理的要請によって定義される素材空間の疎密のある領域へと検索を導きます。このワークフローを用いて、Tm$_4$Co$_2$Cr$_2$O$_{12}$ と Cr$_4$Nb$_2$O$_{12}$ を含む 12 個の以前に報告されていない候補磁気絶縁体を同定しました。これらはすべてフォノン解析によって動的安定性を有し、スピノル極化密度汎関数理論計算では有限バンドギャップとゼロでない磁気モーメントを示しています。ここでは特定化合物を超えて、この研究は疎な化学空間における多目標材料発見のための一般化的な制約指向型パラダイムを確立し、競合する物理的制約の下における量子材料設計のための転送可能な戦略を提供します。

arXiv:2604.21073v1 Announce Type: cross Abstract: Discovering materials that must simultaneously satisfy multiple competing constraints remains a central challenge in computational materials design, particularly in data-scarce regimes where conventional data-driven approaches are least effective. Magnetic insulators represent a stringent example: the electronic conditions that favor magnetic order often also promote metallicity, while insulating behavior suppresses the interactions that stabilize magnetism. As a result, experimentally viable magnetic insulators are rare and difficult to identify through conventional screening. Here, we introduce MagMatLLM, a constraint-guided generative discovery framework that integrates language-model-based crystal generation with evolutionary selection, surrogate screening, and first-principles validation to target simultaneous stability, magnetism, and insulating behavior. Unlike stability-first approaches, the framework enforces functional constraints during generation and selection, steering the search toward sparsely populated regions of materials space defined by competing physical requirements. Using this workflow, we identify twelve previously unreported candidate magnetic insulators, including Tm$_4$Co$_2$Cr$_2$O$_{12}$ and Cr$_4$Nb$_2$O$_{12}$. Of these, ten are dynamically stable by phonon analysis and exhibit finite band gaps and nonzero magnetic moments in spin-polarized density functional theory calculations. Beyond the specific compounds identified here, this work establishes a general constraint-guided paradigm for multi-objective materials discovery in sparse chemical spaces and provides a transferable strategy for the design of quantum materials under competing physical constraints.